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4H-SiC基中子探测器用6LiF/10B4C复合中子转换薄膜制备工艺方法 【EN】4H-SiC base neutron detector is used

申请(专利)号:CN201310252906.8国省代码:四川 51
申请(专利权)人:【中文】四川大学【EN】Sichuan University
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摘要:
【中文】本发明公开了一种4H-SiC基半导体中子探测器用的6LiF/10B4C复合中子转换膜制备方法,采用射频磁控溅射技术,主要包含镀前处理、偏压反溅射清洗、预溅射清洗以及沉积6LiF/10B4C复合转换膜等步骤。镀前处理为采用丙酮、乙醇超声波清洗;反溅射和预溅射清洗去除4H-SiC基体及靶材杂质。采用本发明获得的6LiF/10B4C转换膜层耐辐照损伤、耐高温、厚度能精确可控、与4H-SiC基体结合性能优良和制备工艺重复性强,易实现产业推广。本发明制备的6LiF/10B4C复合转换膜层与半导体4H-SiC器件合成的中子探测器实测效果具有噪音小、探测中子效率高、以及高γ抑制性等优点。 【EN】Paragraph:The invention discloses a kind of 4H-SiC base semiconductor neutron detector Image:201310252906.GIF

主权项:
【中文】一种4H‑SiC基半导体中子探测器用的6LiF/ 10B4C复合转换膜制备方法,其特征在于主要包含以下步骤:a、将作为衬底材料的单晶4H‑SiC基体分别浸没于丙酮、无水乙醇中进行超声波清洗,充分清洗后取出干燥待用; b、将步骤a清洗后的单晶4H‑SiC基体和作为磁控靶的6LiF靶材 和10B4C靶材分别置入反应磁控溅射镀膜真空炉内,采用偏压反溅射清洗去除单晶4H‑SiC基体表面杂质,采用预溅射清洗去除6LiF靶材 和10B4C靶材表面的杂质,偏压反溅射清洗和预溅射清洗起辉气体均为氩气,所述氩气的流量为150~200 Sccm,偏压反溅射清洗和预溅射清洗操作真空度为绝对压强1.0~3.0 Pa;c、在反应磁控溅射镀膜真空炉内,以步骤b预溅射清洗处理后的6LiF靶材作为磁控靶,在步骤b偏压反溅射清洗处理后的单晶4H‑SiC基体上采用磁控溅射沉积6LiF涂层,磁控溅射沉积6LiF涂层起辉气体为氩气,氩气流量为150~250 Sccm,磁控溅射沉积操作真空度为绝对压强0.40~0.50 Pa;d、单晶4H‑SiC基体磁控溅射沉积6LiF涂层至设计厚度,关闭磁控6LiF靶;保持原有真空条件下,在步骤c得到的6LiF涂层上沉积10B4C涂层,所用靶材为磁控10B4C靶,磁控溅射沉积10B4C涂层起辉气体为氩气,氩气流量为150~250 Sccm,磁控溅射沉积操作真空度为绝对压强0.40~0.50 Pa;e、磁控溅射沉积10B4C涂层至设计厚度,关闭磁控10B4C靶,关闭起辉气体氩气,使反应磁控溅射镀膜真空炉内的真空度调整至不低于10‑3Pa自然冷却后出炉,即得到4H‑SiC基中子探测器用6LiF /10B4C复合转换薄膜。 【EN】1. a 4H-SiC base semiconductor neutron detector liF/ b c complex conversion membrane preparation method, is characterized in that mainly comprising following steps: A, carrying out ultrasonic cleaning using being immersed in respectively in acetone, dehydrated alcohol as the monocrystalline 4H-SiC matrix of substrate material, fully taking out dried for standby after cleaning; B, using monocrystalline 4H-SiC matrix after step a cleans with as magnetic controlling target liF target and b c target is inserted in reaction magnetocontrol sputtering plated film vacuum oven respectively, adopts the cleaning of bias voltage reverse sputtering to remove monocrystalline 4H-SiC matrix surface impurity, adopts pre-sputter cleaning to remove liF target and b the impurity of C target material surface, the cleaning of bias voltage reverse sputtering and pre-sputter cleaning build-up of luminance gas are argon gas, and the flow of described argon gas is 150 ~ 200 Sccm, and the cleaning of bias voltage reverse sputtering and pre-sputter cleaning operation vacuum tightness are pounds per square inch absolute (psia) 1.0 ~ 3.0 Pa; C, in reaction magnetocontrol sputtering plated film vacuum oven, with after the process of step b pre-sputter cleaning liF target, as magnetic controlling target, step b bias voltage reverse sputtering cleaned monocrystalline 4H-SiC matrix adopts magnetron sputtering deposition liF coating, magnetron sputtering deposition liF coating build-up of luminance gas is argon gas, and argon flow amount is 150 ~ 250 Sccm, and magnetron sputtering deposition operation vacuum tightness is pounds per square inch absolute (psia) 0.40 ~ 0.50 Pa; D, monocrystalline 4H-SiC matrix magnetron sputtering deposition liF coating, to design thickness, closes magnetic control liF target; Under keeping original vacuum condition, obtain in step c liF coating deposits b c coating, target used is magnetic control b c target, magnetron sputtering deposition b c coating build-up of luminance gas is argon gas, and argon flow amount is 150 ~ 250 Sccm, and magnetron sputtering deposition operation vacuum tightness is pounds per square inch absolute (psia) 0.40 ~ 0.50 Pa; E, magnetron sputtering deposition b c coating, to design thickness, closes magnetic control b c target, closes build-up of luminance gases argon, the vacuum tightness in reaction magnetocontrol sputtering plated film vacuum oven is adjusted to and is not less than 10 come out of the stove after Pa naturally cooling, namely obtain 4H-SiC base neutron detector and use liF/ b c complex conversion film.


说明书

4H-SiC基中子探测器用6LiF/10B4C复合中子转换薄膜制备工艺方法

技术领域

本发明属于中子探测技术应用领域,涉及一种用于测量入射中子强度的新型小体积高效率的4H-SiC基中子探测器用6LiF /10B4C复合转换薄膜制备工艺。

背景技术

基于Si器件的中子能谱测量技术研究工作从20世纪30年代就已开始,到1960年已基本明确中子能谱测量的所有原理方法,此后,研究重心转移至如何拓宽能谱测量范围、提高探测器的探测效率和提高能量分辨率等方面并取得较大进展。然而,由于始终无法解决探测器耐辐照问题,至上世纪90年代后,基于Si器件的夹心中子探测器的研究及应用并未取得进展。

近几年来随着SiC材料及制作工艺的成熟,为制作耐辐照、耐高温的SiC中子探测器奠定了重要基础。由于SiC探测器能解决高温、强辐射等极端环境下的中子能量及强度测量问题,在军事、民用领域发挥重大作用,美国、俄罗斯等国家都先后积极开展SiC中子探测及应用研究并取得了很大成效见文献[E. V. Kalinina, N. B. Strokan, A. M. Ivanov. Performance of p–n 4H-SiC Film Nuclear Radiation Detectors for Operation at Elevated Temperatures (375℃),ISSN 1063-7850, Technical Physics Letters, 2008,34(3): 210–212.]、文献[R. Ciolini, A. Di Fulvio, M. Piotto, A. Diligenti, F. d’Errico. A feasibility study of a SiC sandwich neutron spectrometer. Radiation Measurements,2011(46):1634-1637.]和文献[C.Manfredotti, A.Lo Giudice, F.Fasolo. SiC detectors for neutron monitoring. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 552 (2005) 131-137.]。例如,近年来美国Cree公司以4H-SiC晶体为基体,研制出了高分辨率SiC半导体器件(对148Gd-α源的FWHM为41.5keV),并利用该器件制作成SiC中子探测器,应用在美国TRIGA堆和NIST (National Institute of Standards and Technology)装置上见文献[Frank H.Ruddy, John G.Seidel, Haoqian Chen. High-resolution alpha-particle spectrometry using 4H silicon carbide semiconductor detectors. IEEE Nuclear Science Symposium Conference Record,N34-5,(2005)1231-1235.]。

近年来,国内少数单位(如电子13所、电子55所等)也已经掌握了低N掺杂4H-SiC器件制作技术,为耐辐照SiC中子夹心能谱探测器研制奠定了重要基石,见文献[贾仁需,张义门,张玉明,王悦湖. N型4H-SiC同质外延生长[J] 物理学报,2008,57(10):6649-6652]和[孙国胜,宁瑾,高欣等.4H-SiC同质外延生长及Ti/4H-SiC肖特基二极管. 人工晶体学报,2005,34(6):1006-1010]。与Si器件相比,4H-SiC器件在材料质量、器件制作及制作成本方面具有明显优势。4H-SiC器件具有禁带宽度大(4H-SiC的Eg=3.26eV,Si的Eg=1.1eV)、晶体原子离位能大、电子空穴迁移率高、暗电流小、热传导系数大、硬度大及击穿电压高等优点。

然而,中子探测器转换膜厚度对探测器的探测效率影响较大,转换膜过厚,反应物进入半导体时能量过低,转换膜过薄,反映不足以产生足够的带电粒子进入半导体,进而导致电子空穴对缺少,影响探测器探测效率见文献 [D.S. McGregor, R.T. Klann, H.K. Gersch, Y.H. Yang. Thin-film-coated bulk GaAs detectors for thermal and fast neutron measurements. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 466 (2001) 126-141.] 和文献[D.S. McGregor, J.T. Lindsay, C.C. Brannon, R.W. Olsen. Semi-Insulating Bulk GaAs Thermal Neutron Imaging Arrays. IEEE Transactions on Nuclear Science. VOL. 43, NO. 3:1357-1364. JUNE 1996]。R. Ciolini采用M.C方法模拟计算了中子转换层厚度对探测效率的影响,测量了SiC器件对α粒子的探测效率和能量分辨率。研究显示:其研制的SiC器件性能较差,对5.5MeV的α粒子的最佳能量分辨率仅为9%,探测效率较低(0.34-0.72),研究结果进一步验证了中子转换膜层厚度对中子探测器探测效率具有重要影响见文献[R. Ciolini, A. Di Fulvio, M. Piotto, A. Diligenti, F. d’Errico. A feasibility study of a SiC sandwich neutron spectrometer. Radiation Measurements,2011(46):1634-1637.]。

先前采用单层6LiF作为中子转换层,产生的α粒子在LiF中射程较长,其理论和实验计算其厚度约为35 μm,随着转换层厚度的增加,能量分辨率变坏,进而影响探测器的探测灵敏度且价格较为昂贵。有研究表明,采用10B4C作为中子转换层,10B4C中10B具有很大的热中子截面且含量在75%以上,同时其化学性能稳定、热学性能优良、价格便宜厚度可以大大降低,沉积薄膜中的残余压应力有利于提高界面结合性能见文献[单卿,曾捷,贾文宝,黑大千,凌永生,魏勇红,张焱. 涂硼MRPC 热中子探测器性能的模拟研究. 2013 43(1):66-70]。然而,薄膜较厚时产生残余拉应力使得界面结合性能变差,膜层脱落。因此,本文提出复合中子转换层的设计,即在SiC基体上沉积6LiF/10B4C膜层,既可以降低膜层厚度,提高膜层界面结合能力,同时还可以提高转换层的分辨效率。本发明提出的采用磁控溅射技术在4H-SiC半导体探测器上沉积6LiF/10B4C转换膜正是本发明的任务所在。

发明内容

针对上述4H-SiC半导体探测器用6LiF和10B4C转换膜所存在的不足,本发明的目的旨在提供一种更为简单、方便且转换膜层厚度可以精确控制,参数可调控且探测效率更高的4H-SiC基半导体中子探测器用的6LiF/10B4C复合转换膜制备方法。

本发明的基本思想是:直接在清洗过的4H-SiC基体上原位沉积设计厚度的6LiF/10B4C复合涂层,以达到通过6Li(n,α)3H和 10B(n,α)7Li反应来测定入射中子的能量等信息,提高探测器的探测效率。

本发明提供的4H-SiC基半导体中子探测器用的6LiF/10B4C复合转换膜制备方法,主要包含以下步骤:

a、将作为衬底材料的单晶4H-SiC基体分别浸没于丙酮、无水乙醇中进行超声波清洗,充分清洗后取出干燥待用;

b、将步骤a清洗后的单晶4H-SiC基体和作为磁控靶的6LiF靶材和10B4C靶材分别置入反应磁控溅射镀膜真空炉内,采用偏压反溅射清洗去除单晶4H-SiC基体表面杂质,采用预溅射清洗去除6LiF靶材 和10B4C靶材表面的杂质,偏压反溅射清洗和预溅射清洗起辉气体均为氩气,所述氩气的流量为150~200 Sccm,偏压反溅射清洗和预溅射清洗操作真空度为绝对压强1.0~3.0 Pa;

c、在反应磁控溅射镀膜真空炉内,以步骤b预溅射清洗处理后的6LiF靶材作为磁控靶,在步骤b偏压反溅射清洗处理后的单晶4H-SiC基体上采用磁控溅射沉积6LiF涂层,磁控溅射沉积6LiF涂层起辉气体为氩气,氩气流量为150~250 Sccm,磁控溅射沉积操作真空度为绝对压强0.40~0.50 Pa;

d、单晶4H-SiC基体磁控溅射沉积6LiF涂层至设计厚度,关闭磁控6LiF靶;保持原有真空条件下,在步骤c得到的6LiF涂层上沉积10B4C涂层,所用靶材为磁控10B4C靶,磁控溅射沉积10B4C涂层起辉气体为氩气,氩气流量为150~250 Sccm,磁控溅射沉积操作真空度为绝对压强0.40~0.50 Pa;

e、磁控溅射沉积10B4C涂层至设计厚度,关闭磁控10B4C靶,关闭起辉气体氩气,使反应磁控溅射镀膜真空炉内的真空度调整至不低于10-3Pa自然冷却后出炉,即得到4H-SiC基中子探测器用6LiF /10B4C复合转换薄膜。

为了取得更好的效果,本发明可进一步采取以下技术措施,下述各项技术措施可单独采取,也可组合采取,甚至一并采取。

在上述技术方案中,溅射清洗、溅射沉积操作真空度可考虑通过先将反应磁控溅射镀膜真空炉抽真空至不低于10-3Pa,在通入起辉气体氩气后使溅射清洗、溅射沉积维持在操作真空度范围。

在上述技术方案中,作为衬底材料的单晶4H-SiC基体依次浸没于丙酮、无水乙醇中超声波清洗各不少于15分钟。

在上述技术方案中,作为磁控靶的磁控6LiF靶6Li浓集度为90%,10B4C靶材优先选用10B浓集度不低于96%的10B4C靶材。

在上述技术方案中,采用偏压反溅射清洗基体与采用预溅射清洗靶材时,最好保持抽速阀关闭,沉积6LiF /10B4C涂层时,保持抽速阀开启。

在上述技术方案中,基体偏压反溅射清洗的功率可考虑控制在80 W ~150 W范围,偏压可考虑控制在-400 V ~-500 V范围,6LiF 靶材和10B4C靶材预溅射清洗的功率可考虑控制在80 W ~150 W范围,偏压可考虑控制在-100 V~-200 V范围。

在上述技术方案中,6LiF 靶材和10B4C靶材溅射沉积功率可考虑控制在80 W~150 W范围,偏压可考虑控制在-50 V~-80 V。

本发明的上述6LiF/10B4C复合换膜制备工艺方法,整个工艺过程的操作都是在常温下实施的。

本发明的完成是基于发明人对4H-SiC半导体具有宽禁带度大、晶体原子离位能大、耐辐射、耐高温、能量分辨率高以及击穿电压高等性能的深入认识,以4H-SiC半导体替代Si或Ge作为中子探测器的基体,采用反应磁控溅射技术在单晶4H-SiC基体上沉积6LiF/10B4C复合涂层制备转换膜,操作简单易行,转换膜层厚度和制备参数精确可控,可预先在单晶4H-SiC基体上制备1.5 μm厚6LiF涂层,后在6LiF层上沉积0.5 μm厚10B4C膜层,整个膜层均匀致密。本发明提供的沉积有6LiF/10B4C复合转换膜层的4H-SiC基中子探测器,具有噪音小、体积小、探测效率高、耐辐照损伤、耐高温以及高γ抑制性等特点。克服了现有探测器如金硅面垒探测器和高纯锗探测器所存在的对辐射损伤敏感,受到强辐照后性能差,且高纯锗探测器必须在低温(液氮)条件下工作,使用不便等问题。

附图说明

图1是本发明制备的6LiF/10B4C转复转合换膜截面电镜(SEM)扫描图。

图2 是沉积有6LiF/10B4C复合转换膜的4H-SiC基半导体中子探测器探测结果图。

具体实施方式

下面结合附图说明给出本发明的实施例,并通过实施例对本发明作进一步的详细说明,有必要指出的是,实施例只用于对本发明做进一步的说明,不能理解为对本发明保护范围的限制,所属领域技术熟悉人员根据上述发明内容,对本发明做出一些非本质的改进和调整进行具体实施,应仍属于本发明的保护范围。

实施例1

本实施例的4H-SiC基中子探测器用6LiF/10B4C复合转换薄膜制备工艺如下:

a、将衬底材料4H-SiC基体依次放入丙酮、无水乙醇中分别进行20分钟超声波清洗,充分清洗后取出干燥待用;

 b、将步骤a清洗后的单晶4H-SiC基体、6Li浓集度为90%的6LiF靶材和10B浓集度为96%的10B4C靶材置入反应磁控溅射镀膜真空炉内真空腔室内,然后抽真空至5.0×10-4 Pa,采用偏压反溅射清洗去除单晶4H-SiC基体中杂质,反溅射清洗的功率为120 W,偏压为-500 V;采用预溅射清洗分别去除6LiF靶材和10B4C靶材的杂质,预溅射清洗的功率为120 W,偏压为-100 V;反溅射清洗和预溅射清洗起辉气体均为氩气,氩气的流量为180 Sccm,反溅射清洗和预溅射清洗操作真空度为绝对压强2.0 Pa;反溅射清洗基体与预溅射清洗靶材时保持抽速阀关闭。

c、反溅射清洗和预溅射清洗结束后,在同一反应磁控溅射镀膜真空炉内,以步骤b预溅射清洗处理后的6LiF靶材作为磁控靶,在步骤b偏压反溅射清洗处理后的单晶4H-SiC基体上采用磁控溅射沉积6LiF涂层,溅射沉积功率为80 W,溅射沉积6LiF 4涂层起辉气体为氩气,氩气流量为180 Sccm,溅射沉积操作真空度为绝对压强0.45 Pa。溅射沉积6LiF涂层操作时保持抽速阀开启。

d、单晶4H-SiC基体溅射沉积6LiF涂层至设计厚度1.5 μm,关闭磁控6LiF靶,保持原有真空条件下,在步骤c得到的6LiF涂层上沉积10B4C涂层,所用靶材为磁控10B4C靶,磁控溅射沉积10B4C涂层起辉气体为氩气,氩气流量为180 Sccm,磁控溅射沉积操作真空度为绝对压强0.45 Pa;

e、磁控溅射沉积10B4C涂层至设计厚度0.5 μm,关闭磁控10B4C靶,关闭起辉气体氩气,使反应磁控溅射镀膜真空炉内的真空度调整至5.0×10-4 Pa自然冷却室温后出炉,即得到4H-SiC基中子探测器用6LiF/10B4C复合转换薄膜。

图1为本实施例得到的4H-SiC基中子探测器用6LiF/10B4C复合转换膜的扫描电镜(SEM)截面图。由电镜(SEM)扫描图可见,6LiF涂层厚度为1.5 μm,10B4C转换膜厚度为0.5 μm,可满足其厚度可控要求。图2为通过6Li(n,α)3H和10B(n, α)37Li反应产生的α、7Li粒子能谱图,其能量分别为1.47 MeV和0.840 MeV,二者出射方向相反,通过区分α、7Li粒子能谱准确测定入射中子信号。

实施例2

本实施例的4H-SiC基中子探测器用6LiF/10B4C复合转换薄膜制备工艺,与实施例1基本相同,所不同地方是,反应磁控溅射镀膜真空炉抽真空至4.0×10-4 Pa,反溅射清洗的功率为100 W,偏压为-400 V;预溅射清洗的功率为100 W,偏压为-100 V,氩气的流量为160 Sccm,反溅射清洗和预溅射清洗操作真空度为绝对压强1.5 Pa。溅射沉积功率为100 W,氩气流量为150 Sccm,溅射沉积操作真空度为绝对压强0.43 Pa;10B4C涂层溅射沉积操作过程为连续操作过程。溅射沉积6LiF/10B4C涂层厚度分别为1.5 μm和0.5 μm,反应磁控溅射镀膜真空炉内的真空度调整至4.0×10-4 Pa自然冷却室温后出炉。

实施例3

在沉积6LiF/10B4C复合转换膜过程中,沉积6LiF和10B4C涂层厚度对探测器探测效率亦有影响。本实施例6LiF/10B4C转换膜制备所用镀膜设备和其他工艺条件均与实施例1相同,并保持6LiF/10B4C复合转换膜总厚度2.0 μm可控,沉积时选定6LiF涂层厚度为1.0 μm,10B4C涂层厚度为1.0 μm,所制备转换膜层亦可通过6Li(n,α)3H 和10B(n, α) 7Li反应产生的α、7Li、T粒子能谱测试入射中子信号,提高探测效率。

实施例4

在沉积6LiF/10B4C复合转换膜过程中,沉积功率对转换膜厚度、均匀度及结构影响较大。本实施例6LiF/10B4C转换膜制备所用镀膜设备和其他工艺条件均与实施例1相同,并保持6LiF/10B4C复合转换膜总厚度2.0 μm可控,沉积6LiF/10B4C转换膜时改变沉积功率,如选定为50 W、80 W和120 W则可对10B4C转换膜沉积速率调控,也可满足其厚度精确可控的要求,所制备转换膜层亦可通过6Li(n,α)3H 和10B (n, α) 7Li反应产生的α、7Li、T粒子能谱测试入射中子信号。

实施例5

在沉积6LiF/10B4C复合转换膜过程中,沉积偏压对转换膜厚度、均匀度及结构影响较大。本实施例6LiF/10B4C复合转换膜所用镀膜设备和其他工作条件均与实施例1相同,并保持6LiF/10B4C复合转换膜总厚度2.0 μm可控,沉积6LiF/10B4C涂层时改变沉积偏压,如选定为-...

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图1
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